Thèse Fabien Brosse

Titre: Influence de la couche limite convective sur la réactivité chimique en Afrique de l’Ouest

Résumé:
Cette thèse porte sur l’influence de la couche limite convective nuageuse sur la réactivité chimique en Afrique de l’Ouest. Pour répondre à cet objectif, des simulations à fine échelle (50 m) sont réalisées avec le modèle atmosphérique Meso-NH couplé à un mécanisme chimique détaillé représentant la chimie en phases gazeuse et aqueuse. A cette échelle dite LES (Large Eddy Simulation), les caractéristiques tri-dimensionnelles spatiales et temporelles de structures turbulentes sont résolues explicitement. Les thermiques de la couche limite convective sont identifiés par une méthode d’échantillonnage conditionnel reposant sur un traceur passif à décroissance radioactive. L’influence du transport turbulent sur la redistribution des espèces chimiques dépend de la durée de vie de ces espèces. Des ségrégations spatiales sont ainsi créées au sein de la couche limite convective qui atténuent ou augmentent l’efficacité de réaction entre deux espèces. Les campagnes de terrain des programmes AMMA et plus récemment DACCIWA servent de cadre pour définir la dynamique et les forçages chimiques (initialisation et émissions) de deux environnements simulés. Le premier est représentatif d’un environnement biogénique dominé par des émissions naturelles de COV. Le second reproduit une zone urbaine typique d’une ville moyennement polluée du Golfe de Guinée (Cotonou au Bénin). Par souci de simplification, l’analyse des simulations est limitée à la réaction de l’isoprène avec OH dans le cas biogénique et la réaction des aldéhydes C>2 avec OH dans le cas urbain.
L’influence de la couche limite convective est étudiée à l’échelle des thermiques et du domaine complet. Cette dernière échelle permet de faire le lien avec les modèles de plus faible résolution spatiale pour lesquels est faite l’hypothèse de mélange parfait et immédiat, négligeant la variabilité spatiale des espèces chimiques au sein d’une maille. Les premiers résultats sont basés uniquement sur la phase gazeuse. Le développement nuageux dans la couche limite convective n’intervient alors que sur le transport vertical des espèces chimiques. La simulation montre que les thermiques sont des zones de réaction privilégiées où la réactivité est maximale. Le transport par les thermiques réduit de 30%, à l’échelle du domaine, la réaction entre l’isoprène et le radical OH au sommet de la couche limite dans l’environnement biogénique. En dehors de cette zone, l’intensité de la ségrégation entre les deux composés est faible. L’erreur sur la réactivité totale de OH lorsque la discrimination spatiale par les thermiques est négligée est de 9 %, n’expliquant qu’une faible partie de la réactivité manquante de OH observée lors de précédentes campagnes de mesure réalisées dans des environnements riches en isoprène et pauvres en NOx. Dans le cas urbain, la réaction entre les aldéhydes C>2 et OH est augmentée de 16% dans la couche nuageuse. L’erreur induite par l’hypothèse d’un mélange spontané des espèces chimiques dans tout le volume de la maille sur la réactivité totale de OH varie entre -6% et +5% au cours de la simulation.
Les simulations LES incluant la chimie en phase aqueuse révèlent une décroissance importante des rapports de mélange du radical hydroxyle OH associée au nuage. En conséquence, les rapports de mélange de l’isoprène et des aldéhydes C>2 augmentent à ces altitudes. A l’échelle du domaine, la covariance de l’isoprène avec OH reste négative. L’intensité de ségrégation atteint -70 % au sommet de la couche limite, témoignant d’une ségrégation accrue par la chimie en phase aqueuse à ces altitudes. Les taux de réactions moyens entre l’isoprène et OH sont donc diminués dans la couche nuageuse. Dans le cas urbain, le signe de la ségrégation change de positif le matin à négatif l’après-midi sans excéder 10%. La chimie en phase aqueuse a un impact faible à modéré sur la réactivité totale de OH moyennée sur l’ensemble de la couche limite respectivement pour les cas anthropique et biogénique.
Le jury sera composé de :
Rapporteurs:
Karine Sartelet (CEREA, Marne la Vallée, France)
Laurent Menut (LMD, Palaiseau, France)
Katharine Law (LATMOS, Paris, France)
Examinateur:
Serge Chauzy (LA, Toulouse, France)
Directrices de thèse:
Céline Mari (LA, Toulouse, France)
Maud Leriche (LA, Toulouse, France)